ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
|
ИСТИНА ЦЭМИ РАН |
||
Химические превращения, инициируемые радиоактивным распадом ядер атомов (57Co, 119mSn и др.), начинаются с появления электронной дырки в одной из ближайших к ядру электронных оболочек. Ее ликвидация сопровождается испусканием каскада оже-электронов с начальными энергиями ~1 кэВ. Обладая высокой ионизирующей способностью, эти электроны, оказавшись за пределами возникшего дочернего мессбауэровского атома (иона), производят многочисленные ионизации молекул окружающей среды. В нанообъеме, окружающем дочерний атом, возникает высокая концентрация из нескольких сот химически активных ион-электронных пар, которые неминуемо будут взаимодействовать с продуктами ядерного превращения, меняя их зарядовое состояние. Например, радиационно-химические реакции в за-мороженной водной среде, окружающей многозарядный ион 57Fen+, возникший сразу (10-14-10-13 с) после захвата электрона ядром 57Co, определяют экспериментально измеряемое соотношение стабильных состояний ионов Fe3+ и Fe2+ к моменту испускания мессбауэровского излучения: ~10-7 c. Производя ионизацию, оже-электроны за ~10-13 c формируют вокруг иона 57Fen+ оже-блоб, сфероидальное облако из 200-300 ион-электронных пар (H2O+, e-) радиусом ~10 нм. Параллельно идет процесс восстанов-ления иона 57Fen+ до стабильного состояния Fe3+ путем перехода электронов от ближайших молекул H2O. Последующая, диффузионно-кинетическая стадия эволюции Оже-блоба длится ~ 0,1 мкс. Она включает реакцию рекомбинации электронов с ионами H2O+ , а также процесс амбиполярного диффузионного расплывания оже-блоба. При этом вероятна также реакция рекомбинации Fe3+ с одним из электронов оже-блоба, в результате которой происходит восстановление мессбауэровского иона железа до зарядового состояния Fe2+. Если среда содержит акцепторы электронов, то захват ими электронов оже-блоба препятствует восстановлению иона Fe3+. Определение соотношения между числом ионов железа в двух и трехвалентном состояниях с учетом действия акцепторов и является предметом настоящей работы.