ИСТИНА

Проведен анализ используемых в настоящее время граничных условий на каталитических поверхностях в задачах обтекания тел потоком диссоциированного газа. Разработана замкнутая кинетическая модель взаимодействия диссоциированного воздуха с поверхностью теплозащитного материала SiO2 (β-кристобалит). Для описания гетерогенных процессов использовался кластерный подход, в котором поверхность кристаллического материала моделировалась кластером, передающим стехиометрию кристалла и валентные состояния, лежащих на поверхности атомов. Расчет поверхности потенциальной энергии проводился методом теории функционала электронной плотности (DFT) с расширенным гибридным функционалом, совмещенным с корреляционным функционалом Lee–Yang–Parr (X3LYP). В качестве базисных функций использовался корреляционно-согласованный поляризованный валентный трехэкспоненциальный базисный набор cc-pVTZ. Получены константы скоростей элементарных стадий - адсорбции/десорбции, ассоциативной и ударной рекомбинации по теории переходного состояния, адаптированной к поверхностным реакциям. Рассчитанные константы скоростей рассматриваемых процессов были аппроксимированы в обобщенной форме Аррениуса в диапазоне температур 500-2200 K и проведено их сравнение с имеющимися в литературе феноменологическими моделями.