ИСТИНА

Силикоалюмофосфаты SAPO-34 с различным размером кристаллов и близкой кислотностью, а также с одинаковым размером кристаллов и различной кислотностью были получены методом гидротермального синтеза во вращающихся автоклавах при 190оС из реакционной смеси состава: Al2O3:2P2O5:0.6SiO2:4(темплат):70H2O. В качестве темплатов применяли гидроксид тетраэтиламмония 35% водный раствор и морфолин. Варьирование размера кристаллов при постоянной общей кислотности достигалось заменой половины гидроксида тетраэтиламмония на морфолин. Изменение скорости вращения автоклавов в процессе кристаллизации приводило к образованию силикоалюмофосфатов с близким размером кристалла, но различной кислотностью. Полученные образцы были охарактеризованы комплексом физико-химических методов исследования (РФА, СЭМ, ТПД аммиака, низкотемпературная адсорбция-десорбция азота, ИК-спектроскопия молекул-зондов). В качестве среды для диспергирования полученных катализаторов и проведения процесса был выбран полидиметилсилоксан марки ПМС-1000, химически инертное вещество, устойчивое к воздействию высоких температур. Каталитические исследования проводились при давлении 1 атм., 400 оС, массовой скорости подачи сырья 2 г/гкат.•ч, разбавлении азот/метанол=5/1 (мольн.). Было установлено, что рост количества кислотных центров, а также их локализация во внешнем слое катализатора оказывают положительное влияние на его стабильность работы во времени и селективность превращения метанола в низшие олефины, что может быть связано с уменьшением времени пребывания сырья во внутрикристаллическом пространстве. Показано, что увеличение размера кристаллов силикоалюмофосфата приводит к падению активности катализатора, что связано с ростом диффузионных ограничений как для реагентов, так и для продуктов реакции.