ИСТИНА

В настоящее время большое значение приобрели гибридные вычислительные методы и решения, основанные на данных и алгоритмах машинного обучения, направленные на скрининг огромных по размеру химических пространств, состоящих из химически и структурно разупорядоченных структур. Несмотря на наличие большого количества наборов данных, полученных с применением методов вычислительной химии, многие исследования, например, нетривиальных процессов или разупорядоченных систем, зачастую требуют дополнительных объемов данных, способных в достаточной степени отразить особенности конкретной области. Принимая во внимание высокую стоимость применения теории функционала плотности, естественным образом возникает проблема выбора структур для тренировки моделей машинного обучения, которые впоследствии обеспечили бы более высокое качество предсказаний. В данной работе рассматривается хорошо известное семейство функциональных материалов для оптоэлектронных приложений, а именно перовскиты галогенидов свинца. Известно, что γ-фаза CsPbI3 обладает необходимыми характеристиками, такими как прямая запрещенная зона и высокая подвижность носителей заряда. Однако критическим моментом, препятствующим широкому применению, является фазовая нестабильность. При комнатной температуре γ-CsPbI3 стремится перейти в неперовскитную δ-фазу с неподходящими для применения в фотовольтаике свойствами. Один из множества способов стабилизировать γ-фазу заключается в частичном замещении катионов Pb2+ на Cd2+ и Zn2+, а также анионов I- на Br-. С точки зрения дальнейшего расчета или предсказания свойств такая модификация CsPbI3 приводит к резкому увеличению сложности соответствующего композиционно-конфигурационного пространства. С учетом выше обозначенных проблем, связанных с дороговизной теории функционала плотности и огромным числом вариантов реализации беспорядка в рамках определенной структуры, цель настоящей работы состоит в ответе на вопрос о том, каким образом следует построить обучающую выборку из полного пространства разупорядоченных кристаллических структур, чтобы получить наиболее точную модель машинного обучения. В настоящей работе предлагается комбинированный подход, основанный на теории функционала плотности и графовых нейронных сетях, для предсказания энергии кристаллических структур. При построении обучающей выборки уделяется особое внимание физическим эвристикам, а именно пространственной симметрии структур. В работе используются полные композиционно-конфигурационные пространства разупорядоченной γ- и δ-фазы CsPbI3, полученные путем частичного замещения Pb на Cd/Zn и I на Br. Они включают в себя в общей сложности 2946709 и 2995462 структур, соответственно. Используя энергии образования 1162 структур, рассчитанные с помощью теории функционала плотности, и варьируя тренировочный набор данных по составу и доле кристаллических структур с низкой и высокой симметрией, обучаются модели на основе графовых нейронных сетей. Ошибка предсказания энергии образования структур при помощи полученных моделей составляет менее 11 мэВ/атом. Полученные результаты отчетливо демонстрируют, что пространственная симметрия структур, используемых для обучения графовой нейронной сети, имеет значительное влияние на предсказания модели и может привести к вдвое большим ошибкам, в зависимости от доли структур с низкой и высокой симметрией в обучающей выборке.