Экспериментальное исследование образования нейтроноизбыточных ядер в результате реакции фотоделения ядер актинидов в области энергий возбуждения до 20 МэВНИР

Experimental study of the formation of neutron-rich nuclei in photofission of actinide nuclei at excitation energies up to 20 MeV

Источник финансирования НИР

грант Президента РФ

Этапы НИР

# Сроки Название
1 22 февраля 2017 г.-31 декабря 2017 г. Экспериментальное исследование образования нейтроноизбыточных ядер в результате реакции фотоделения ядер актинидов в области энергий возбуждения до 20 МэВ
Результаты этапа: В работе выполнено экспериментальное исследование фотоделения 238U в области энергий гигантского дипольного резонанса при средней энергии возбуждения делящегося ядра до 20 МэВ. 1. В рамках проекта в 2017 г. было проведено облучение мишени из естественной смеси изотопов урана на разрезном микротроне РТМ-55 НИИЯФ МГУ при максимальной энергии тормозного спектра 55.6 МэВ. Параметры облучения выбирались на основе модели установки, созданной с помощью GEANT4. После облучения выполнено измерение остаточной активности облученной мишени из естественной смеси изотопов урана в течение 5-ти месяцев. В настоящее время также происходит измерение спектров для расчета выходов долгоживущих изотопов, образующихся в результате фотоделения. Была усовершенствована методика измерения и обработки данных, что позволило определить независимые и накопленные выходы образования осколков с периодом полураспада от 30 секунд. 2. Были определены независимые и накопленные выходы осколков с массой от 127 до 146 и зарядом от 48 до 56. Новая методика позволила построить зарядовое распределение продуктов деления. На основе сравнения с имеющимися в литературе данными показано, что при увеличении средней энергии возбуждения делящегося ядра происходит сдвиг наиболее вероятного заряда при делении в сторону более стабильных изотопов с меньшим избытком нейтронов. Определены изомерные отношения продуктов фотоделения для масс осколков от 127 до 146. 3. Определено массовое распределение для осколков с массой от 127 до 146. Показано, что в нашем эксперименте при средней энергии возбуждения ядра 15.75 МэВ, сохраняется большой вклад в массовое распределение от несимметричной моды STI, связанной с образованием тяжелого сферического осколка с числом нейтронов N = 82. 4. Измерен абсолютный выход реакции c вылетом одного нейтрона на изотопе 238U. Показано, что оцененное сечение, полученное ранее завышено по сравнению с нашим результатом. После обработки всех спектров остаточной активности это позволит сделать оценку сечения реакции фотоделения и фотонейтронной реакции на 238U. Результаты работы представлены на 4-х российских и международных конференциях (6 докладов, 5 тезисов докладов) [1–5]. По результатам работы подготовлено пять статей в российские журналы, включенных в базы РИНЦ, Web of Science, Scopus. Две статьи (вместе с переводными версиями) приняты к печати [6, 7]. В рамках выполнения проекта созданы и проводится спецкурсы на физическом факультете МГУ «Деление ядер. Ядерные реакторы» и «Ядерные реакции. Взаимодействие нейтронов с веществом». Подробное описание результатов. 1. Подготовка эксперимента. Отработка методики проведения эксперимента и обработки данных. Эксперимент выполнен на пучке тормозных гамма-квантов электронного ускорителя РТМ-55 НИИЯФ МГУ при энергии электронов 55.6 МэВ [8]. Толщина тормозной вольфрамовой мишени составляла 0.2 мм. Тонкая тормозная мишень выбиралась для получения более высокой средней энергии облучения, чем в предыдущих наших экспериментах. Облучаемая мишень представляла собой порошок оксид урана естественного изотопного состава, насыпанного в герметичный алюминиевый контейнер с толщиной стенок 0.2 мм. Толщина контейнера — 1.88 мм, диаметр контейнера – 14.9 мм. Мишень была изготовлена на кафедре радиохимии Химического факультета МГУ. Масса урана 238U измерялась на германиевом спектрометре с использованием модели детектора на GEANT4 по активности продуктов естественного радиоактивному распада и составила 455 мг. Мишень облучалась в течении 13 минут. Контроль тока во время облучения выполнялся с помощью цилиндра Фарадея. Для измерения абсолютной величины тока ускорителя и потока гамма-квантов, проходящих через облучаемую мишень, одновременно с урановой мишенью облучались две мониторных мишени из меди. Урановая мишень помещалась между медными мониторами, сборка устанавливалась непосредственно за тормозной мишенью. Для измерения абсолютных выходов образования осколков фотоделения с маленьким периодом полураспада (от 30 сек) предварительно была отработана методика измерения и обработки данных: — Моделирование эксперимента по облучению 238U на GEANT4. Определение пространственного распределения фотонов по энергиям внутри мишени в процессе облучения. Расчет оптимальной геометрии облучения [9]. На основе разработанной модели эксперимента был рассчитаны тормозные спектры фотонов от электронного пучка с учетом его реального распределения на медных мониторах и облученном образце из урана, которые дальше использовались при расчете абсолютных значений выходов. — Модифицирована программа расчета эффективности детектора для протяженных источников с учетом самопоглощения в толстых мишенях. — Была выполнена оценка нейтронного фона. Для оценки нейтронного фона во время облучения были проведены дополнительные облучения и измерения на естественных смесях изотопов вольфрама, молибдена, олова, меди и моноизотопе 197Au. В основном источником нейтронов являются фотоядерные реакции на ускоряющей медной структуре микротрона. Спектр нейтронов будет определятся энергией электронного пучка. Для оценки нейтронного фона использовалась техника активационного анализа, анализировалась активность, наведенная в мишенях в результате реакций радиационного захвата тепловых нейтронов. Изучались реакции 65Cu(n, g)66Cu, 100Mo(n, g)101Mo, 124Sn(n, g)125Sn, 186W(n, g)187W, 197Au(n, g)198Au. Средняя оценка составляет 10^8 n/мкКл (нейтронов на 1 мкКл прошедшего через тормозную мишень заряда электронов). Сравнение с реакциями (g, n) на соответствующих изотопах показывает, что вклад реакций под действием нейтронов не превышает экспериментальной ошибки (около 10%). — При расчете выходов реакций необходимо делать поправку на колебания тока по время облучения. Для этого за облучаемой мишенью помещался цилиндр Фарадея. Измеренный ток приведен на рис. 1 приложения. С учетом колебаний тока накопленный выход рассчитывался по формуле 1 (см. приложение). — Все измерения начинались примерно через 1 мин. после окончания облучения. Мертвое время через минуту после облучения составило около 70%. При расчете выходов изотопов с коротким периодом полураспада (от 30 сек до нескольких минут) учитывалась зависимость живого времени работы детектора от времени после начала измерения с помощью аппроксимации (формула 2). Число ядер на момент окончания облучения определяется по формуле 3. — Для определения абсолютных значений выхода одновременно с мишенью из урана облучалась мониторная мишень из меди, абсолютное значение тока вычисляется путем сравнения экспериментально измеренного и теоретического значений выходов на мониторе. Медь была выбрана в качестве монитора, потому что для реакции 65Cu(g, n)64Cu сечения установлены с приемлемой точностью Описанная выше методика проведения эксперимента и обработки данных была апробирована на примере изучения фотоядерных реакций на естественных смесях изотопов стронция (толстая мишень из оксида стронция), олова (толстая мишень из олова) и молибдена (тонкая мишень из металлического молибдена). Об правильности методики говорит совпадение измеренных выходов рассчитанными, для тех реакций, для которых сечения считаются измеренными правильно. Например, это реакции 100Mo(g,n)99Mo, 92Mo(п, n)91mMo (T1/2 = 65 сек), 98Mo(g, p)97mNb (T1/2 = 53 сек), 84Sr(g, n)83Sr, 84Sr(g, p)82mRb (T1/2 = 1.3 мин) и другие. Методика эксперимента и полученные данные доложены на международных и всероссийских конференциях (6 докладов, 5 тезисов), приняты в печать 2 статьи. 2. Измерение независимых выходов. Зарядовое распределение. На данный момент проанализированы спектры и определены независимые и накопленные выходы осколков фотоделения для изотопов с массовым числом A = 127– 146 (12 цепочек). Ядра, образующиеся в результате деления, связаны между собой цепочкой распадов. Каждое радиоактивное ядро в цепочке может образоваться как непосредственно в результате деления, так и путем бета-распадов родительских ядер, образовавшихся непосредственно в результате деления. В зависимости от способа образования ядра можно определять независимый или накопленный выход реакции. Для ядер с периодом от 30 сек. определены накопленные выходы их образования (формула 1–3). Для следующих за ними в цепочке распадов ядер определены независимые выходы. Независимые выходы с учетом мертвого времени работы детектора и колебаний тока во время облучения определялись по формуле 4. Для каждого изотопа выход определялся по нескольким самым интенсивным гамма-линиям. Зарядовые распределения ядер-изобар и независимые выходы осколков фотоделения было получено для U238 в двух работах [10,11]. Полученные нами распределения сравнивались с полученными в данных работах. На рис.2–9 приведены фракционные независимые выходы образования ядер 131gsTe (образование теллура только в основном состоянии), 131mTe (образование теллура только в метастабильном состоянии), 131Te (сумма фракционных выходов в основном и метастабильном состоянии), 132mI, 132gsI, 132I, 134I, 135Xe. При анализе использовано понятие о средней энергии возбуждения делящегося ядра. Она рассчитывалась с использованием оцененного сечения фотоделения и смоделированного тормозного спектра по формуле 5. В целом полученные нами независимые выходы согласуются с результатами работ [10,11]. Показано, что при увеличении средней энергии возбуждения делящегося ядра происходит сдвиг наиболее вероятного заряда при делении в сторону более стабильных изотопов с меньшим избытком нейтронов. Ширина зарядового распределения, оцененная из наших данных равна 0.8 +- 0.12 и согласуется с работой [10]. Показано, что переоценка средней энергии возбуждения делящегося ядра, выполненная нами ранее для результатов работы [9] оправдана. Авторы использовали спектр Шиффа для тонкой тормозной мишени, который не правильно описывает тормозной спектр на толстой мишени. Нами был выполнен расчет тормозного спектра для геометрии из работы [10] и была получена оценка для средней энергии возбуждения делящегося ядра при энергии электронов ускорителя 70 МэВ -- 17.2МэВ, тогда как у авторов работы [10] она была сильно завышена и составляла 19.7 МэВ. Результаты по измерению независимых выходов реакции фотоделения и изомерных отношений для изотопов с массовыми числами 127–146 доложены на конференции [12], готовится публикация. После расшифровки и анализа всех спектров будет построена систематика зарядовых распределений и рассчитана зависимость наиболее вероятного заряда ядер изобар при фотоделении. 3. Массовое распределение фотоделения. В работе рассчитано массовое распределение осколков фотоделения как сумма независимых выходов или накопленный выход последнего долгоживущего радиоактивного изотопа в цепочке распадов ядер-изобар для массовых чисел 127–146. На данный момент проанализировано полностью 12 цепочек с данным массовым числом. Сложность анализа других массовых цепочек заключается в том, что большинству линий в спектре остаточной активности (рис. 10) может соответствовать несколько изотопов с близким периодом полураспада. Поэтому для большинства изотопов требуется ввести поправку на распады других ядер (с учетом долгоживущих изотопов). Полученное массовое распределение приведено на рис. 11. На рис. 11 приведены выходы, нормированные на выход реакции 238U(g,n)237U, в сравнении с полученными ранее массовым распределением фотоделения при энергии электронов ускорителя 48.3 МэВ. Видно, что в нашем эксперименте при средней энергии возбуждения ядра 15.75 МэВ, сохраняется большой вклад в массовое распределение от несимметричной моды STI, связанной с образованием тяжелого сферического осколка с числом нейтронов N = 82, что говорит о сохранении большой роли оболочечных эффектов в фотоделении при этой энергии облучения. Анализ на моды фотоделения будет выполнен после расшифровки всего спектра. 4. Измерение выхода реакции 238U(g, n)237U. В литературе существует одна работа [13], в которых методом наведенной активности измерен выход реакции 238U(g, n)237U. Однако выход реакции в этой работе оценен с большим разбросом (50 %). В основном в литературе приведены сечения 238U(g, n)237U, измеренные на пучках квазимонохроматических фотонов [14, 15] методом разделения нейтронов по множественности. Этот же метод был использован для регистрации каналов реакции деления (g, F ) = (g, fiss) + (g, n fiss). Реакция фотоделения определялась по регистрации на совпадение сигналов от трех и более нейтронов. Проблемы, связанные с определением парциальных сечений фотонейтронных реакций по множественности детектируемых нейтронов, привели к тому, что в разных лабораториях получаются разные по величине сечения. Такая ситуация наблюдается для сечений фотоядерных реакций с вылетом нейтронов для большого набора ядер-мишеней. Сечение реакции 238U(g, n)237U важно, т.к. оно позволяет судить о степени конкуренции между реакцией с вылетом нейтрона и реакции фотоделения. В полном сечении фотопоглощения [10] (g, tot) наблюдается два максимума, расположенных при энергии E(1) = 10.77 МэВ и E(2) = 13.80 МэВ. Расщепление гигантского резонанса на два максимума обусловлено деформацией ядра 238U в основном состоянии. Первый максимум проявляется в основном в канале реакции (g, n), второй – в канале реакции (g, 2n). В сечении фотоделения (g, F ) проявляются оба максимума. На рис.12 и рис. 13 приведены сечения фотонейтронной реакции 238U(g, n)237U и сечения фотоделения (g, F ) = (g, fiss) + (g, n fiss), измеренных в работах [14, 15], оцененные сечения [16], и сечения рассчитанные с помощью программы TALYS. Видно большое различие между сечениями, полученными в разных лабораториях, и теоретически рассчитанными сечениями. В методике гамма-активационного анализа определяется выход конечного ядра, поэтому он лишен недостатков методов разделения нейтронов. После выполнения процедуры нормировки тока, измеренный нами выход реакции 238U(g, n)237U при максимальной энергии тормозного спектра 55.6 МэВ составил (8.29+-0.22)10^-6 1/e. Было выполнено сравнение с выходом, рассчитанным на основе оцененного сечения из работы [15] и тормозного спектра, рассчитанного на основе модели установки на GEANT4 (Это значение рассчитывалось по формуле 6). Теоретический выход составил (13.80+-0.47)10^-6 1/e. Видно, что оцененное сечение, полученное ранее завышено по сравнению с нашим результатом. С другой стороны из массового распределения, полученного в настоящей работе видно, что отношения выходов осколков в результате реакции фотоделения, нормированные на выход реакции 238U(g, n)237U, при энергии электронов ускорителя 55.6 МэВ, хорошо совпадают с аналогичными результатами при энергии электронов 48.3 МэВ, полученными нами ранее. После обработки всех спектров остаточной активности это позволит сделать оценку сечения реакции фотоделения и фотонейтронной реакции на 238U. Список литературы: 1. С. С. Белышев, Ю. А. Бувина, Б. С. Ишханов, А. А. Кузнецов, В. Н. Орлин, К.А. Стопани, and В. В. Ханкин. Изоспиновое расщепление ГДР и фотопротонные реакции на изотопах олова. In Международная конференция ”Ядро-2017” (67 Совещание по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра), ISBN 978-601-06-4394-9, pages 104–104. РГП "Институт ядерной физики"Алматы, Казахстан, 2017. 2. Н. В. Иванова, Б. С. Ишханов, and А. А. Кузнецов. Образование нейтроноизбыточных ядер в результате реакции фотоделения U238. In XXIV Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "Ломоносов-2017". Сборник тезисов, Секция "Физика подсекция "Атомная и ядерная физика pages 45–46. М. Физический факультет МГУ Москва, 2017. 3. С. С. Белышев, А. А. Кузнецов, М. В. Седых, and А. Д. Федорова. Получение медицинских радионуклидов с использованием фотоядерных реакций. In XXIV Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "Ломоносов-2017". Секция "Физика". Сборник тезисов, pages 45–45. Москва, Физический факультет МГУ Физический факультет МГУ, 2017. 4. А. А. Кузнецов, В. Н. Орлин, С. С. Белышев, Б. С. Ишханов, М. М. Попова, К. А. Стопани, and В. В. Ханкин. Фотоядерные реакции на изотопах стронция и молибдена. In Международная конференция ”Ядро-2017” (67 Совещание по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра), ISBN 978-601-06-4394-9, pages 125–125. РГП "Институт дерной физики"Алматы, Казахстан, 2017. 5. Н.В. Иванова, Б.С. Ишханов, А.А. Кузнецов. Образование нейтроноизбыточных ядер в результате реакции фотоделения 238U. Труды XVIII Межвузовской научной школы молодых специалистов "Концентрированные потоки энергии в космической технике, электронике, экологии и медицине".pages 128–132 — Университетская книга Москва 6. С.С. Белышев, Ю.А. Бувина, Б.С. Ишханов, А.А. Кузнецов, В.Н. Орлин, К.А. Стопани, В.В. Ханкин. ИЗОСПИНОВОЕ РАСЩЕПЛЕНИЕ ГДР И ФОТОПРОТОННЫЕ РЕАКЦИИ НА ИЗОТОПАХ ОЛОВА. Известия Российской академии наук. Серия физическая (в печати) // S.S. Belyshev, Y.A.Buvina, B.S. Ishkhanov, V.V Khankin, A.A. Kuznetsov, V.N. Orlin, K.A. Stopani. ISOSPIN SPLITTING OF GDR AND PHOTOPROTON REACTIONS ON ISOTOPES OF TIN. Bulletin of the Russian Academy of Sciences: Physics (in print) 7. С.С. Белышев, Б.С. Ишханов, А.А.Кузнецов, В.Н. Орлин, М.М. Попова, К.А. Стопани, В. В. Ханкин. ФОТОЯДЕРНЫЕ РЕАКЦИИ НА ОБОЙДЕННЫХ ЯДРАХ 84SR и 92MO. Известия Российской академии наук. Серия физическая (в печати)// S.S. Belyshev, B.S. Ishkhanov, V.V Khankin, A.A. Kuznetsov, V.N. Orlin, M.M. Popova, K.A. Stopani. PHOTONUCLEAR REACTIONS ON THE BYPASSED NUCLEI 84SR AND 92MO. Bulletin of the Russian Academy of Sciences: Physics (in print) 8. Karev A.I., Lebedev A.N., Raevsky V.G. et al. // Proc. XXII Russian Particle Accelerator Conf. RuPAC-2010. P. 316. 9. А.В. Дружинина, С.С. Белышев. Оптимизация параметров мишени, облучаемой тормозными фотонами. // Труды XVIII Межвузовской научной школы молодых специалистов "Концентрированные потоки энергии в космической технике, электронике, экологии и медицине". — Университетская книга Москва, 2017. — С. 20–23. 10. E. Jacobs, H. Thierens, D. De Frenne, A. De Clercq, P. D’hondt, P. De Gelder, and A. J. Deruytter, “Product yields for the photofission of 238U with 12-, 15-, 20-, 30-, and 70-MeV bremsstrahlung,” Phys. Rev. C, vol. 19, no. 2, pp. 422–432, 1979. 11. S. Pomme, E. Jacobs, M. Piessens, D. De Frenne, K. Persyn, K. Govaert, and M.-L. Yoneama, “Fragment characteristics for the photofission of 238U with 6.1–13.1 MeV bremsstrahhmg,” Nuclear Physics A, vol. 572, no. 2, pp. 237–266, 1994. 12. Попова М.М., Кузнецов А., Белышев С.С., Ханкин В.В. Энергетическая зависимость выходов осколков фотоделения 238U в области энергий гигантского дипольного езонанса. Молодежная конференция по теоретической и экспериментальной физике, приуроченная к празднованию 75–летия НИЦ «Курчатовский институт». 20-23 ноября 2017 13. Naik, H., Crasta, R., Suryanarayana, S.V. et al.Photo-neutron cross-section measurement in the 8 and 10 MeV bremsstrahlung induced reaction of 238U. J Radioanal Nucl Chem (2013) 298: 1065. 14. J. T. Caldwell, E. J. Dowdy, B. L. Berman, et al., Phys. Rev. C. 21, 1215 (1980). 15. A. Veyssiere, H. Beil, R. Bergere, et al., Nucl. Instrum. Methods 165, 417 (1979). 16. V. V. Varlamov and N. N. Peskov, Preprint 2007-8/829, MSU SINP (Moscow, 2007)
2 1 января 2018 г.-31 декабря 2018 г. Экспериментальное исследование образования нейтроноизбыточных ядер в результате реакции фотоделения ядер актинидов в области энергий возбуждения до 20 МэВ
Результаты этапа:

Прикрепленные к НИР результаты

Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".