|
ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
ИСТИНА ЦЭМИ РАН |
||
Стабилизация технеция органическими модификаторами для долговременного хранения в цементном компаундестатья
- Авторы: Каморный Д.А., Сафонов Алексей Владимирович, Прошин Игорь Михайлович, Тюпина Екатерина А., Герман К.Э., Горбунова Ольга Анатольевна
- Сборник: Институт физической химии и электрохимии им. А.Н.Фрумкина РАН - 90 лет. Сборник научных трудов
- Серия: ИФХЭ – 90 лет
- Год издания: 2019
- Место издания: ИФХЭ РАН Москва
- Первая страница: 168
- Последняя страница: 169
- Аннотация: Проведена оценка влияния органических модификаторов на прочностные свойства цемента и изучено их влияние на биологическую деструкцию цементного камня. Установлено, что ПГМГ-гидрохлорид оптимален как с точки зрения прочностных качеств цемента, так и в качестве стабилизирующей добавки наряду с ТФФ-хлорид, ПЭИ, тиомочевиной, (уменьшение выщелачивания в 2-3 раза). Установлено, что присутствие ПГМГ-гидрохлорида обеспечивает защиту от биологической деструкции цементного камня. Целью нашей работы был поиск органических молекул, стабилизирующих технеций в цементной матрице за счет образования малорастворимых комплексов и не ухудшающих физических свойств цементной матрицы. Для оценки выщелачивания были приготовлены образцы с водоцементным соотношением 0,5 (оптимальное водоцементное соотношение), содержащие пертехнетат калия (KTcO4) концентрацией 10-3 М, 10-4 М, 10-5 М по пертехнетат-иону. Так же эти образцы содержали стабилизирующий лиганд различной концентрации (0,1 мас.%, 0,5 мас.%, 1 мас.%). Для изучения возможности биологической деструкции была приготовлена серия матриц из 5 образцов, затворенная на модельном растворе ЖРО с добавлением 1 мас.% каждого из используемых стабилизирующих лигандов. Далее матрицы были загружены в эксикатор на 28 дней, где предварительно была сознательно создана очень жесткая биологическая среда из микроорганизмов, которые обитают в водоносных горизонтах и теоретически могут существовать в хранилищах РАО. Все образцы с водо-цементным соотношением 0,4 прошли необходимый порог прочности в 4,9 МПа. Образцы, содержащие ПГМГ; 0,1 масс.% ПЭИ; 0,5, 1 масс.% Тиомочевины продемонстрировали больший запас прочности, чем «холостой» образец (22,3 МПа). Можно предположить, что данные добавки в определенном соотношении увеличивают запас прочности цементного компаунда. Образцы содержащие 1 масс.% ТФФ; 0,1 масс.% тиомочевины показали наименьший предел прочности. Выщелачивание из образцов, погруженных в индивидуальные боксы с раствором «Томская поверхностная вода» через 30 суток достигло следующих результатов (табл. 1): Лучшие показатели выщелачивания (7% от изначально добавленного [TcO4]-) через 30 суток показали образцы содержащие 1 масс.% ПГМГ-гидрохлорида, 1 масс.% ПЭИ. В ходе испытаний по определению выщелачиваемости пертехнитат ионов было определено, что увеличение концентрации ТФФ-хлорида и Хитозана приводит к увеличению показателя выщелачиваемости, увеличение концентрации ПГМГ-гидрохлорида, ПЭИ, Тиомочевины наоборот, ведет к снижению выщелачиваемости [TcO4]- - ионов из цементного компаунда. Таким образом, образцы, содержащие ПГМГ-гидрохлорид, показали высокий запас прочности. Включение остальных стабилизирующих лигандов ухудшило механические характеристики цементных матриц в 1,5-2 раза. Из образцов, которые не содержали стабилизирующих лигандов через 180 суток выщелочилось 56% включенного технеция. За одинаковый промежуток времени из образцов, содержащих ПГМГ-гидрохлорид, ТФФ-хлорид, ПЭИ, тиомочевину, выщелочилось 12-13% от изначально включенного в матрицу технеция. Было доказано, что биологическая деструкция не оказывает критического воздействия на механические характеристики компаундов. Следует отметить, что отрицательное влияние биологического воздействия на образцы, содержащие ПГМГ-гидрохлорид, не выявлено. На основании полученных данных можно предположить, что наилучшим стабилизирующим компонентом, который может быть добавлен в компаунды, содержащие технеций, является ПГМГ-гидрохлорид. Литература 1.Low Temperature Waste Immobilization Testing [Text] / R.L. Russell, M.J. Schweiger, J.H. Westsik, Jr., et. al. // PNNL-16052, Rev. 1. – 2006. – P.21. 2.Technetium Immobilization/ J.H. Westsik, Jr., K.J. Cantrell, R.J. Serne, N.P. Qafoku, , PNNL-23329 EMSP-RPT-023. – 2014. – P.51. 3.Evolution of Technetium Speciation in Reducing Grout / W.W. Lukens, J.J. Bucher, D.K. Shuh, et.al. // Environmental Science and Technology. – 2005.– 39. – P.8064-8070.
- Добавил в систему: Герман Константин Эдуардович
Прикрепленные файлы
| № | Имя | Описание | Имя файла | Размер | Добавлен |
|---|---|---|---|---|---|
| 1. | Полный текст | 2019_Kamornyij_Tsementnyie_matritsyi.pdf | 295,7 КБ | 9 декабря 2019 [Konstantin-German] |